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金瓶梅在线 王喜龙课题组Nature Communications: 电荷辅助氢键驱动酶组装实现高效水污染修复

发布时间:2025-06-19

金瓶梅在线

新/微污染物广泛存在于水环境中,由于其难降解特性对生态系统与人类健康构成严重威胁。酶催化生物降解因其高选择性和环境友好特性被视为理想的水处理修复策略。然而,酶分子在实际应用中面临化学稳定性差、水溶性强导致的快速失活和回收困难等挑战。传统酶固定化方法虽能部分解决这些问题,但常因载体与酶间作用力不当(过强如共价键导致酶构象变形失活,过弱则难以抵抗环境干扰)而难以平衡酶活性与稳定性,成为限制其实际应用的关键瓶颈。因此,如何建立高效的酶组装策略并揭示其分子水平的作用机制,亟待深入探究,这对推动酶催化技术在环境修复领域的应用具有关键支撑作用。

CAHB作为一类特殊的短强氢键,强度介于共价键与普通氢键之间,具有部分共价键特性,在作者前期工作中被发现存在于离子型有机污染物与碳质材料界面(Environ. Sci. Technol. 2022, 56, 9356),有望成为新的酶固定化策略。但如何将该机制拓展至酶固定领域,并有效提升酶催化体系效能,仍面临诸多挑战。本研究创新性地拓展并延伸了CAHB的理论认识,将其应用于生物大分子与载体材料间的界面调控,成功实现了漆酶在材料表面的高效组装与活性保护。研究开发了多功能纤维素基水凝胶载体体系(集成β-环糊精疏水空腔富集新/微污染物、蒙脱石纳米片通过配位键增强机械强度),通过调控载体与漆酶间带电基团的质子亲和力或零电荷点差异,形成了强且稳定的CAHB界面相互作用,并阐明和量化了酶中不同氨基酸的氢键作用位点、贡献、强度和稳定性。这种介于强弱之间的独特界面作用既保证了高负载密度,又保留了酶的天然构象和催化中心,克服了传统固定化方法的理论瓶颈,且被证实可扩展至其他酶类体系。

基于CAHB的界面调控和底物捕获显著增强了漆酶的底物亲和力、电子转移和催化效率,使其对水中多种目标新/微污染物(多环芳烃、抗生素、全氟化合物等)的去除降解能力显著提升,在复杂环境条件、真实废水体系、回收试验中仍保持优异性能。研究还系统解析了污染物降解的分子路径与产物毒性。本研究将CAHB从污染物吸附理论成功拓展至生物催化界面控制,深化了这一机制的科学认识,为环境生物修复技术的发展提供一定思路,同时也为其他环境功能材料与创新生物催化剂(酶编辑工程、生物传感器、生物燃料电池等)的靶向设计提供理论基础。应当注意的是,CAHB作为一种新型的分子间相互作用,也可能存在于自然环境中各类带电体系/污染物(如抗生素、全氟化合物PFAS、碳质材料、微塑料、溶解性有机质DOM、天然酶、类酶物质等)的界面过程中,这也为深入理解新/微污染物在自然环境中的迁移转化行为及生态风险调控提供新的理论视角。

图1.酶组装的CAHB机制

图2. 组装漆酶对污染物的去除性能、可重复使用性、降解机制与途径、产物毒性评估

相关成果以"Advanced enzyme-assembled hydrogels for the remediation of contaminated water"为题发表于Nature Communications。论文第一作者为金瓶梅在线 博士研究生张金龙,通讯作者为金瓶梅在线 王喜龙教授。该研究得到了国家自然科学基金项目的支持。文章链接://doi.org/10.1038/s41467-025-58338-9.